Пожалуйста, улучшите и дополните раздел.(21 июня 2019)
«Кальяри» впервые вышел в Серию А в 1964 году. В своём первом сезоне в элитном дивизионе клуб занял 7-е место. В сезоне 1968/69 «Кальяри» завоевал серебряные медали, уступив «Фиорентине». В следующем сезоне «Кальяри» в первый и пока единственный раз в своей истории стал чемпионом Италии, за весь сезон проиграв только два матча («Интеру» и «Палермо» на выезде) и пропустив 11 мячей (в воротах блистал вратарь Энрико Альбертози, проведший все 30 матчей). Лучшим бомбардиром Серии А в том сезоне стал игрок «Кальяри» Луиджи Рива. После успеха 1970 года команда ни разу не смогла завоевать медали чемпионата, а по итогам чемпионата 1975/76 вылетела в Серию В. В сезоне 1989/90 под руководством Клаудио Раньери «Кальяри» завоевал право вернуться в элиту итальянского футбола.
Сезон 1993/94 стал самым успешным в истории клуба на европейской арене: «Кальяри» неожиданно дошёл до полуфинала Кубка УЕФА, одолев в четвертьфинале предыдущего обладателя кубка «Ювентус», но в итоге уступив победителю турнира «Интеру». Впрочем, развить этот успех команде не удалось, и в 1997 году вновь последовал вылет в Серию В. В следующем сезоне команда вернулась в Серию А, но надолго закрепиться там не смогла. Перед сезоном 2003/04 в «Кальяри» перешёл бывший игрок сборной Италии по футболуДжанфранко Дзола. С его помощью клуб смог выйти в Серию А.
Сезон 2005/06 «Кальяри» провёл очень тяжело. Начав его без Дзолы, команда была спасена от вылета во многом благодаря тренеру Недо Сонетти, назначенному в ноябре, а также благодаря голам гондурасского нападающего Давида Суасо. В начале сезона 2006/07 годов команду возглавил Марко Джампаоло, однако он был уволен после 17-го тура и заменён на Франко Коломбу. Тем не менее после череды проигрышей терпение руководства закончилось на домашнем поражении от Лацио со счётом 0:2, и Коломба был отправлен в отставку. Было решено восстановить Джампаоло в качестве главного тренера. Джампаоло был заявлен как главный тренер на сезон 2007/08, и его контракт был продлён ещё на два года. В сезоне 2007/08 команду покинули Давид Суасо, Эспозито и Ланджелла, перешедшие в «Интер», «Рому» и «Аталанту» соответственно, и опытный голкипер Кименти, ушедший в «Удинезе». Клуб был усилен итальянской молодёжью в лице Аквафрески, Матри, Фоджи и аргентинцем Ларривеем. В ноябре 2007 года, после того, как в первой части сезона 2007/08 команда опустилась на дно турнирной таблицы лиги, Джампаоло был освобождён от своих обязанностей, и в команду вернулся Недо Сонетти. В январское трансферное окно, «Кальяри» приобрёл опытного нападающего Жеду и полузащитника Андреа Коссу. Благодаря новым игрокам было одержано много побед, и по окончании чемпионата «Кальяри» поднялся на 14-е место. Сезон 2008/09 «Кальяри» начал с пяти поражений подряд, однако, несмотря на плохое начало, «россоблу» завершили сезон на комфортном 9-м месте, с отрывом в 19 очков от зоны вылета. Следующий сезон команда с Сардинии провела в таком же духе, но сбавила в концовке сезона, заняв 14 место. «Кальяри» провёл сезон 2010/11 с Роберто Донадони в качестве главного тренера, и снова финишировал на 14-м месте, запомнившись крупным поражением от «Ромы» со счётом 1:5.