Падчас знаходжання Кранмера ў якасці архібіскупа Кентэрберыйскага, ён быў адказным за стварэнне першых дактрынальных і літургічных структур рэфармаванай англіканскай царквы. У адпаведнасці з правіламі Генрыха, Кранмер не вырабіў шмат радыкальных пераменаў у царкве, у сувязі з барацьбой за ўладу паміж рэлігійнымі кансерватарамі і рэфарматарамі. Тым не менш, ён паспеў выдаць зборнік службаў «Exhortation and Litany».
Калі Эдуард уступіў на пасад, Кранмер быў у стане садзейнічаць буйным рэформам. Ён напісаў і склаў першыя два выданні «Кнігі агульных малітваў», поўнай літургіі для англійскай царквы. З дапамогай некалькіх кантынентальных рэфарматараў, якім Томас даў прытулак, ён распрацаваў новыя дактрынальныя стандарты ў такіх галінах, як Еўхарыстыя, святарскі цэлібат, роля выяваў у месцах пакланення і шанавання святых. Кранмер апублікаваў новыя дактрыны праз «Малітоўнік», «Пропаведзі» і іншыя публікацыі.
Пасля ўступлення на сталец каталіцкай каралевы Марыі I, Кранмер быў арыштаваны па абвінавачванні ў здрадзе і ерасі. З'яўляючыся зняволеным на працягу двух гадоў і пад ціскам царкоўных уладаў, ён зрабіў некалькі пакаянняў, аднак у дзень свайго пакарання смерцю, ён зняў свае пакаянні, не адвярнуўшыся ад прынцыпаў англійскай Рэфармацыі.
